片中,小李子饰演罗伯特·德尼罗的侄子。这不是两人首次对戏这种“类父子”的关系。早在1993年电影《男孩的生活》(迈克尔·卡顿-琼斯导演)中,小李子就饰演过罗伯特·德尼罗的继子。而在马丁2015年的短片《选角风云》中,小李子和罗伯特·德尼罗则为一个主角的位置展开对决。勾连至《花月杀手》中,两人的戏份和表演而言,谁才是马丁电影真正的主角,也变得饶富意趣。《不二兄弟》作为讲述自闭症患者的特殊题材电影,在实际拍摄中的挑战也颇多。对此饰演自闭症患者文光的李茂备足功课,对此李茂接受采访时表示:“会在拍摄前和特殊学校的孩子们同吃同住,仔细观察他们吃饭独处时的状态,所有的动作和习惯都建立在这个人在我心中是真实的前提下,然后我把我自己变成文光,希望能呈现一个真实饱满的人物。”最终将表演合理地融入自然,不管在银幕还是生活上,他都与文光融为一体。据素恩饰演者何泓姗透露,“茂哥在片场中始终都在文光的状态里,拍摄之外也是,就连路人都会觉得他不正常,想要上前帮忙。”
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